近日，BEAT365唯一官网田雷/朱才镇/徐坚团队，在《Advanced Materials》（影响因子29.4，中科院JCR 1区，Top期刊）上发表了题为《Hybrid Crosslinked Solid Polymer Electrolyte via In-Situ Solidification Enables High-Performance Solid-State Lithium Metal Batteries 》的研究论文。硕士生母可心为本文的第一作者，田雷助理教授和朱才镇教授为本文通讯作者，通讯单位为BEAT365唯一官网。
固体聚合物电解质（SPE）因其优异的加工性能和界面相容性，已成为固态电池产业化的重要发展方向和理论研究热点，但仍存在诸多缺陷，严重阻碍了其进一步的实际应用，如室温下离子电导率低（约10-7 S cm-1）、与电极材料界面接触不良（界面阻抗增大）、稳定性差（热稳定性和界面稳定性）、机械强度低（难以抑制锂枝晶造成短路）等。鉴于上述限制固态聚合物电解质大规模应用的问题，固态电池“原位固化“制备策略应运而生。即在热学、光学或电学条件下，在电池内部对液态前驱体进行原位固化，实现超共形界面兼容，极大地解决了固/固界面接触问题。通过分子设计构建的有机/无机杂化交联PDOL，将聚合物材料的良好加工性、界面接触性和电极兼容性等优点与无机材料的优异离子传输性、热稳定性、阻燃性等优点相结合，可有效解决上述问题。
本工作提出了一种有机/无机杂化交联聚合物电解质(HCPE)的策略，该策略以1，3-二氧戊环（DOL）为单体、缩水甘油醚氧丙基笼状聚倍半硅氧烷(PS)作为交联剂和杂化中心在电池内部原位固化，形成的杂化交联网络有利于电化学稳定性和Li+传输动力学，由此制备的HCPE在30℃时具有优异的离子电导率2.22×10-3 S cm−1，较高的Li+转移数(tLi+)为0.88，电化学稳定窗口宽为5.2 V。这些突出性能使得组装的锂对称电池能够在1mA cm-2电流密度下实现高度稳定的锂沉积/剥离超过1000小时。此外，组装的LFP| HCPE |Li电池在2C下具有123.3 mAh g-1的高可逆放电比容量，并且在600次循环后具有92.1%的优异容量保持率。由此提出的HCPE克服了聚醚电解质易分解和安全性差的挑战，使“原位固化”进一步走向实际应用。
该研究成果得到国家自然科学基金、广东省重点领域研发计划、广东省自然科学基金、广东省创新创业团队引进计划、广东省基础与应用基础研究基金项目、深圳市科技计划和中石油创新基金等项目资金资助。
文献详情
Kexin Mu, Dai Wang, Weiliang Dong, Qiang Liu, Zhennuo Song, Weijian Xu, Pingping Yao, Yin’an Chen, Bo Yang, Cuihua Li, Lei Tian,* Caizhen Zhu,* Jian Xu, Hybrid Crosslinked Solid Polymer Electrolyte via In-Situ Solidification Enables High-Performance Solid-State Lithium Metal Batteries Adv. Mater. 2023, 202304686.
https://doi.org/10.1002/adma.202304686
