分子尺度实验室李霄鹏王恒团队在JACS上发表论文 配位超分子主客体化学新突破

作者: 发布时间: 2023-02-14 浏览次数: [ ]


近日,beat365体育官网平台分子尺度实验室李霄鹏教授/王恒副教授团队与美国阿贡国家实验室Xuedan Ma研究员团队在化学权威期刊J. Am. Chem. Soc.(影响因子16.383,中科院JCR一区,TOP期刊)在线发表了以“Encapsulating Semiconductor Quantum Dots in Supramolecular Cages Enables Ultrafast Guest–Host Electron and Vibrational Energy Transfer”为题目的研究论文。作者利用金属配位超分子笼成功实现了对纳米颗粒(量子点)的尺寸筛选及包结,取得了超分子主客体化学在客体分子尺度上的新突破,并系统研究了主客体体系的光物理性质。

 

图1. 水溶性超分子笼的合成路线

该研究在五臂三联吡啶配体中引入聚乙二醇链,通过配位自组装构筑了水溶性的六棱柱形配位超分子笼(图1)。该超分子笼具有巨大的疏水空腔(模拟结构表明该空腔可容纳直径最大约为5纳米的球体),利用超分子笼的亲疏水作用可高效地实现对量子点的包结(图2)。荧光发射光谱和透射电子显微镜结果均表明,超分子笼实现了对量子点的尺寸筛选及包结(尺寸约为2-5纳米)。主客体复合物进一步通过了紫外可见吸收光谱、核磁、动态光散射、原子力显微镜、扫描透射电子显微镜等手段确证。

图2. 超分子笼对量子点的尺寸筛选及包结

在此基础上,作者利用超快瞬态光谱、二维电子光谱、二级动态光散射等光谱技术探索了主客体复合物光物理性质的变化。实验结果表明在复合物体系中超分子笼通过超快电子注入和振动能量转移的方式普遍提高了量子点的弛豫速率(图3)该工作的开展有望为超分子主客体化学中的光催化反应、能量转换和生物成像等研究领域提供理论支撑。

 

图3. 超分子笼@量子点复合体系的光物理性质研究

该研究得到国家自然科学基金、深圳市科技创新委员会基础研究基金等项目资助。beat365体育官网平台李霄鹏教授、王恒副教授和美国阿贡国家实验室Xuedan Ma研究员为共同通讯作者,beat365体育官网平台博士后卢帅和美国阿贡国家实验室博士后Darien J. Morrow为共同第一作者,beat365体育官网平台为第一通讯单位。美国阿贡国家实验室Xuedan Ma研究员和美国西北大学Michael R. Wasielewski教授团队探究了主客体复合物的光物理性质,美国布朗大学Ou Chen教授和武汉大学崔然副教授团队对量子点的合成提供了支持,南方科技大学王戊老师对主客体复合物进行了能谱检测。全文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c11981。


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