电催化CO2还原技术,可利用大气中的温室气体CO2与可再生能源产生的富余电力,生产经济社会所需的碳基燃料(如乙醇、甲烷)和大宗化工品(如CO),是实现碳中和目标的重要技术路径之一。基于CO2电还原技术,可建立高效可再生能源利用体系,同时解决气候变化与环境污染等问题,具有经济与环保双重价值。2022年以来,我院何传新特聘教授与杨恒攀特聘研究员团队,在电还原CO2领域取得了众多研究成果,并发表了一系列高水平学术论文。
引入多尺度合成策略,得到了一种具有多级结构的碳纤维负载钴纳米颗粒(Co/CNT/HCNF)。其碳纳米管结构可将钴颗粒的直径限制到几纳米,并防止纳米颗粒被电解溶液刻蚀。这些交联的碳纳米纤维最终形成几十平方厘米的纤维膜,可以直接用作流动池装置中的气体扩散层。Co/CNT/HCNF膜产生CO的法拉第效率高于90%,部分电流密度大于300mA cm−2,同时具有至少100小时稳定性。相关研究内容以“A Multiscale Strategy to Construct Cobalt Nanoparticles Confined within Hierarchical Carbon Nanofibers for Efficient CO2 Electroreduction”为题发表于Small (影响因子15.153,中科院1区)。我院解来勇博士后为第一作者,我院教师杨恒攀研究员与何传新教授为通讯作者。
采用等离子体活化技术,成功合成了MOFs衍生的单原子铜催化剂。由于等离子体轰击,催化剂上形成了丰富的氧空位并显著增加了低配位铜位点的数量。此外,等离子体处理还产生了分层多孔结构,这使得催化剂能够有效地吸附反应物分子。多孔结构和低配位铜位点的协同作用,显著提高了CH4产物的选择性。相关研究内容以“Construction of Single-atom Copper Sites with Low Coordination Number for the Efficient CO2 Electroreduction to CH4”为题发表于Journal of Materials Chemistry A(影响因子14.511,中科院1区)。我院硕士研究生魏少敏为第一作者,我院教师杨恒攀研究员与何传新教授为通讯作者。
通过静电纺丝结合热氧化处理技术,制备了具有强电子效应的一维锡钴双金属氧化物。其多级结构可产生更多的活性位点和孔容量,从而增加催化内在活性和CO2吸附能力。此外,Sn活性中心的电子缺失增强了CO2还原过程中对关键中间体的电子亲和力,Co2+/3+的可逆转移提高了整个结构的导电性。因此,SnCo-HNTs可以在宽的电位窗口下表现出优异的CO2电还原催化活性。相关研究内容以“A Hierarchically Structured Tin-cobalt Composite with an Enhanced Electronic Effect for High-performance CO2 Electroreduction in a Wide Potential Range”为题发表于Journal of Energy Chemistry(影响因子13.599,中科院1区)。我院蒋兴星博士后为第一作者,我院教师杨恒攀研究员与何传新教授为通讯作者。
通过构建具有中空纳米管结构的双金属氧化物(SnCu-CNS),调节了Sn和Cu活性位点的氧化状态,并将其用于CO2电还原。SnCu-CNS具有增强的电负性,可产生独特的Snδ+中心。基于密度泛函理论计算,Snδ+中心与CuO位点以及反应物之间能量差被增强,加速了电子转移并降低了关键中间体的能垒,从而获得更高的甲酸盐选择性。相关研究内容以“Oxidation State Modulation of Bimetallic Tin-copper Oxide Nanotubes for Selective CO2 Electroreduction to Formate”为题发表于Small (影响因子15.153,中科院1区)。我院蒋兴星博士后为第一作者,我院教师杨恒攀研究员与何传新教授为通讯作者。
通过将超碱性和疏水性离子液体限制在Ni泡沫孔中,构建了一种具有自支撑结构的电催化剂。这些离子液体可以调节泡沫镍的表面,并在电极/电解质周围形成高浓度CO2的微环境,抑制泡沫镍的析氢反应。超碱性离子液体将线性CO2分子调节为弯曲的几何结构,降低其活化能垒,从而成功的将CO2电还原为CO产物。相关研究内容以“Superbase and Hydrophobic Ionic Liquid Confined within Ni Foams as a Free-Standing Catalyst for CO2 Electroreduction”为题发表于ACS Applied Materials & Interfaces(影响因子10.383,中科院1区)。我院冯建朋博士后为第一作者,我院教师杨恒攀研究员与何传新教授为通讯作者。
使用经济可行且适用于大规模生产的策略,制备了一种碳层封装的超小Bi纳米颗粒催化剂。碳纤维对Bi纳米颗粒的迁移起到一定的限制作用,同时大大降低了金属的实际负载量;Bi与周围的碳层存在静电相互作用,可以有效地降低界面电荷的转移电阻,促进电子的快速转移;碳纤维的限域作用也有效地抑制了催化反应过程中Bi纳米颗粒的聚集,使催化剂具有良好的稳定性。相关研究内容以“Boosting Electrocatalytic CO2 Reduction to Formate via Carbon Nanofiber Encapsulated Bismuth Nanoparticles with Ultrahigh Mass Activity”为题发表于Chinese Journal of Catalysis(影响因子12.920,中科院1区)。中科大联培博士生孔艳为第一作者,我院教师杨恒攀研究员与何传新教授为通讯作者。