近日,BEAT365唯一官网何传新教授课题组在《Advanced Materials》(影响因子30.849,中科院JCR 1区)上发表了题为《Piezo-Photocatalysis over Metal–Organic Frameworks: Promoting Photocatalytic Activity by Piezoelectric Effect》的研究论文。该团队张晨曦博士后为第一作者,beat365体育官网平台何传新教授与中国科学技术大学江海龙教授为共同通讯作者,beat365体育官网平台为第一通讯单位。
光催化能够以一种环境友好的方式将太阳能转化为化学能,被认为是解决能源危机和环境污染问题的有效途径。然而,光生载流子较低的分离效率严重限制了光催化效率。为解决这一问题,可以利用内建电场作为电荷分离的驱动力,实现光生载流子的快速分离。在沿不对称方向的机械力的作用下,压电材料将会变形,其正负电荷的中心位置位移导致了自发极化现象。两个相对的表面上将分别产生正负电荷,形成内建电场。因此,压电光催化可利用这一内建电场,加速光生载流子的分离,有效提高催化活性。为了给压电光催化剂施加机械力,超声波辐射和机械搅拌是最常用的方法。然而,这两种方法都能够加速反应过程中的传质。如何区分传质加速和压电效应对光催化活性增强的贡献,成为了压电光催化领域中亟待解决的问题。这一问题的难点在于,很难找到具有相同或相似的理化性质,而压电效应不同的理想材料,从而了解压电效应对压电光催化活性的独特贡献。
针对这一重要问题,beat365体育官网平台何传新课题组选择同构的UiO-66-NH2(Zr)和UiO-66-NH2(Hf)两种MOFs开展研究。在各项表征中,两种MOFs的结晶度、紫外吸收曲线、亲水性、载流子分离效率等各项性质都保持高度一致。尤其是比表面积、孔径分布、形貌、粒径等方面的一致,最大限度地保证了两种MOFs在传质上的一致,排除了干扰因素。两者金属氧簇的不同导致UiO-66-NH2(Hf)的压电效应远大于UiO-66-NH2(Zr),因此UiO-66-NH2(Hf)的压电光催化产氢活性约为UiO-66-NH2(Zr)的2.2倍。鉴于两种MOFs具有相同的理化性质,尤其是相同的结构、孔隙特征,超声波对反应体系中传质的加速作用应当是一致的,即大幅提高的活性应被毫无疑问地归因于UiO-66-NH2(Hf)更高的压电响应。本工作不仅是MOFs在压电光催化中的首次报道,也是明确说明压电效应对压电材料光催化活性贡献的首次研究。