近日，beat365体育官网平台BEAT365唯一官网赵辰阳副研究员团队在期刊《Journal of Materials Chemistry A》（影响因子12.732，中科院JCR1区，TOP期刊）上发表了题为《Boosting the water dissociation kinetics via charge redistribution of ruthenium decorated on S, Ncodoped carbon》的研究论文。beat365体育官网平台为第一通信单位。
氢作为一种新型能源，因其对环境友好且能量密度高，具有替代不可再生化石燃料的巨大潜力。近年来，电催化制氢反应HER因其具有安全性和可持续性，引起人们越来越多的关注。与酸性介质中的HER不同，碱性介质中的HER涉及到两个步骤，即水解离产生质子，然后再结合质子形成H2。第一步的高能势垒导致反应缓慢，从而限制了HER的整个反应速率。因此，目前被广泛研究的催化剂在碱性介质中往往性能较差，包括铂基贵金属。
钌 (Ru) 是一种相对经济的铂基催化剂替代品，价格仅约为铂的1/3，因此，它们被认为是HER催化剂的非常具有潜力的替代品。通过构建强金属-载体相互作用，可以改变表面能、键隙、电荷分布和轨道性质，从而提高电催化活性。基于此，该团队报道了一种由共聚物模板策略合成的Ru修饰S, N共掺杂碳 (Ru-SNC) 催化剂，并探究了其碱性HER性能。通过同步辐射和理论计算揭示了Ru-SNC的高活性，结果显示Ru通过形成Ru-N/S键重构了表面的电荷分布，从而优化了Ru-H*相互作用，并大大降低了水离解的能垒。
(a) LSV 曲线，(b) Tafel斜率曲线，1.0 M KOH 电解液。(c) 在10 mA cm-2时稳定性测试。(d) 5000 CV循环前后的LSV 曲线。(e) TOF值。 (f) CO-剥离曲线。
如图所示，通过对催化剂在1.0 M KOH电解液中HER活性进行测试，结果发现：Ru-SNC催化剂中Ru的含量为2.59 wt%时，仅需14 mV过电位便能达到10 mA cm-2的电流密度, Tafel斜率为44 mV dec-1，并且催化剂还具有优异的稳定性。此外，其在25 mV时的产氢率是商业Pt/C的15.6倍，为目前报道的活性较高的碱性HER电催化剂之一。综合实验结果和计算结果证明了，Ru与S、N杂原子之间的协同效应是HER活性较高的主要原因。
原文连接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta04917h
